近日，环境与建筑学院能源与环境工程专业博士生毕付坤以第一作者身份在环境领域顶级期刊《环境科学与技术》（Environmental Science & Technology，IF：11.357）上发表了题为“氯配位钯单原子增强了对挥发性有机化合物降解的抗氯性：机理研究”（Chlorine-Coordinated Pd Single Atom Enhanced the Chlorine Resistance for Volatile Organic Compound Degradation: Mechanism Study）的研究论文。上海理工大学为唯一完成单位，环建学院研究生赵震远、杨阳、高维康以及刘宁教授为共同作者，张晓东副教授和黄远东教授为共同通讯作者。
挥发性有机化合物（Volatile Organic Compounds，VOCs）作为一类常见的气态污染物，其来源广泛，通常在煤炭加工、喷涂印刷、汽车尾气以及室内的家具装修等过程中会产生大量的挥发性有机化合物，对人体健康和环境造成严重的危害。研究表明，挥发性有机化合物会在光照的作用下与空气中的强氧化性物质发生光化学反应产生臭氧和二次有机气溶胶，二次有机气溶胶会吸附空气中存在的硝酸盐、硫酸盐等形成细颗粒物PM2.5，造成严重的环境污染问题。为解决大气污染现状，“十四五”规划中明确提出“要加强挥发性有机化合物的综合治理”。因此，环建学院黄远东教授和张晓东副教授带领团队开展了挥发性有机物控制和消除等方面的研究。
对于挥发性有机化合物的降解，通常采用的是催化氧化法，即在催化剂的作用下将挥发性有机化合物低温氧化为二氧化碳和水蒸气。对于这种方法来说，最关键的一点就是开发出高效经济的催化剂。负载型贵金属催化剂，由于其优异的催化活性而广泛应用于挥发性有机化合物的低温催化降解。
然而，在实际的工业排放条件下，挥发性有机化合物的排放中往往会伴随着少量的含氯挥发性有机化合物（Chlorinated Volatile Organic Compounds, CVOCs）。由于氯物种的存在，在挥发性有机物的降解过程中，氯会与催化剂中的贵金属活性组分发生反应产生非活性的氯化物或氯氧化物，造成催化剂失活。为提高负载型贵金属催化剂的耐氯中毒能力，减轻在降解过程中含氯挥发性有机化合物对催化剂的毒害，团队利用合成催化剂过程中残留的氯物种，构建了氯配位的钯单原子（Pd1-Cl）催化剂，以甲苯、苯以及二甲苯为模型污染物，探究了钯单原子在降解挥发性有机化合物过程中的抗氯作用及抗氯毒害机理。该研究为合理设计高耐氯催化剂，改善大气环境污染现状具有重要意义。
该研究揭示了氯配位钯单原子催化剂在提高负载型贵金属催化剂降解过程中抗氯能力的重要作用，为开发挥发性有机化合物降解高抗氯毒害的催化剂提供重要的理论依据，研究成果具有较高的创新性。
据了解，《环境科学与技术》是由美国化学学会出版发行的一部半月刊，2021年影响因子为11.357。作为环境科学与生态学领域的TOP期刊，其旨在实现变革和确定方向，为科学家、政策制定者和广泛的环境团体等多学科和不同受众发表严谨而有力的论文。自1967年创刊以来，在全球环境运动的发展中发挥了历史性的作用。该期刊为环境科学家和工程师提供了国际一流的环境研究成果，并为全球环境决策提供了依据。该杂志推进了对复杂环境现象的严谨研究，同时促进了关键环境问题的解决。
氯配位钯单原子催化剂抗氯机理及甲苯降解路径示意图
催化降解甲苯中间产物研究及抗氯毒害机理
论文连接：
https://doi.org/10.1021/acs.est.2c06886
供稿：环建学院
